Ο Γρηγόρης Χ. Άρμπυρος γεννήθηκε στη Βήσσανη Πωγωνίου Ιωαννίνων το 1946. Εκεί τελείωσε το Δημοτικό σχολείο με τους περίφημους δασκάλους Χάιδω και Χρήστο Κόντη. Φοίτησε τρία χρόνια στο Γυμνάσιο Δολιανών Ιωαννίνων. Συνέχισε τη φοίτηση στο 2ο γυμνάσιο Αθηνών. Σπούδασε στη Φυσικομαθηματική Σχολή του Εθνικού και Καποδιστριακού Πανεπιστημίου Αθηνών της οποίας είναι Πτυχιούχος. Επίσης σπούδασε Οικονομικά στο Οικονομικό τμήμα της Νομικής Σχολής του ίδιου Πανεπιστημίου. Στα φοιτητικά χρόνια δραστηριοποιήθηκε συνδικαλιστικά. Διετέλεσε πρόεδρος των φοιτητών της Φυσικομαθηματικής Σχολής και μέλος της Διοίκησης της Δ.Ε.Σ.Π.Α. και της Ε.Φ.Ε.Ε. Ίδρυσε το θεατρικό τμήμα των φοιτητών του Πανεπιστημίου Αθηνών, Υπήρξε και μέλος του συλλόγου Ηπειρωτών φοιτητών. Είναι μέλος του Συνδέσμου Ηπειρωτών Επιστημόνων όπως επίσης και μέλος άλλων Επιστημονικών Σωματείων. Εργάζεται στη Δημόσια Επιχείρηση Ηλεκτρισμού της οποίας είναι ανώτατο Διευθυντικό στέλεχος. Από το 1974 είναι Γενικός Γραμματέας της Αδελφότητας Βησσανιωτών. Είναι ο ιδρυτής και ο εκδότης της εφημερίδας "Βήσσανη". Τα τελευταία χρόνια εκλέγεται συνεχώς και αποτελεί μέλος της Διοίκησης της Ομοσπονδίας Αδελφοτήτων και Ενώσεων της επαρχίας Πωγωνίου.

Είναι έγγαμος με τη Τζέλα Καρακώστα και έχουν αποκτήσει δύο γιους το Χριστόφορο και το Βασίλη (Ηλεκτρολόγο, Πολιτικό Μηχανικό αντίστοιχα).